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你好 那因为你放在了Label1控件的移动事件了 。
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说明：
当前你的代码是在当鼠标经过Label1的MouseMove事件才被激活，其他事件不备激活的。
建议应用函数调用具体方法网上应该有
Private Sub Timer1_Tick(ByVal sender As System.Object, ByVal e As System.EventArgs) Handles Timer1.Tick
TextBox1.Text = System.Windows.Forms.Cursor.Position.X.ToString "," System.Windows.Forms.Cursor.Position.Y.ToString
End Sub
上面代码我是做过测试才发的，完全能实现你的要求！！！！！！
vb.net 2008
Public Class Form1
Private Sub Form1_Load(ByVal sender As System.Object, ByVal e As System.EventArgs) Handles MyBase.Load
End Sub
Private Sub Button1_Click(ByVal sender As System.Object, ByVal e As System.EventArgs) Handles Button1.Click
Dim a_Point, b_Point, c_point As Point
b_Point = MousePosition '鼠标点击坐标（屏幕上的屏幕坐标）
a_Point = PointToClient(MousePosition) 'vb.net中的窗体坐标
c_point = PointToScreen(a_Point) '将vb.net中的窗体坐标转换成屏幕上的屏幕坐标
End Sub
End Class
TextBoxBase.GetPositionFromCharIndex 方法
检索控件内指定字符索引处的位置。
此方法使您得以确定特定字符索引在控件中的位置。此方法可用于诸如显示快捷菜单项或控件中某个单词的帮助信息等任务。例如，如果希望当用户在控件中的单词上右击时向用户显示选项菜单，则可以使用此方法确定单词的位置以正确显示 ContextMenu 控件。
Control.PointToScreen 方法
将指定工作区点的位置计算成屏幕坐标。
Private Declare Function GetCursorPos Lib "user32" (ByRef lpPoint As POINTAPI) As Long '全屏坐标声明
Private Declare Function ScreenToClient Lib "user32.dll" (ByVal hwnd As Int32, ByRef lpPoint As POINTAPI) As Int32 '窗口坐标声明
Private Structure POINTAPI '声明坐标变量
Public x As Int32 '声明坐标变量为32位
Public y As Int32 '声明坐标变量为32位
End Structure
'以上是声明部分
'以下是窗口部分
Private Sub Timer1_Tick(ByVal sender As System.Object, ByVal e As System.EventArgs) Handles Timer1.Tick '用时钟控件来取坐标,窗口上放个Timer组件,Enabled为允许,周期为10到100毫秒均可
Dim P As POINTAPI '声明坐标变量
Dim xx, yy '声明转换要用到的变量
GetCursorPos(P) '获取鼠标在屏幕中的位置
ScreenToClient(Me.Handle.ToInt32, P) '转换为本窗体的坐标
xx = P.x.ToString '把X转换成能显示到文本框的字符串格式
yy = P.y.ToString '把Y转换成能显示到文本框的字符串格式
TextBox1.Text = xx + "和" + yy '文本框的内容为X坐标和Y坐标
End Sub